Greer już bardzo wcześnie okazywała, że chce być aktorką. Uczyła się w University of London, gdyż planowała zostać nauczycielką. Ostatecznie zdecydowała się pracować w agencji reklamowej. W tym samym czasie występowała w produkcjach lokalnego teatru, osiągając tym samym reputację bardzo utalentowanej aktorki. Została odkryta przez
Louisa B. Mayera, który w tym czasie odwiedził Londyn w poszukiwaniu nowych talentów.
Greer podpisała kontrakt z MGM i wystąpiła w pierwszym amerykańskim filmie "
Żegnaj Chips" z 1939 roku. Dostała za niego swą pierwszą z siedmiu, nominację do Oscara. To był jej wspaniały początek w Hollywood. W następnym roku zagrała w kolejnym obrazie, a w 1942 dostała drugą nominację do Nagrody Akademii za rolę w produkcji "
Kwiaty pokryte kurzem". W 1943 roku otrzymała Oscara za występ w "
Pani Miniver" i z tą postacią jest zazwyczaj kojarzona. Za rolę w "
Curie-Skłodowskiej" dostała kolejną nominację do Nagrody Akademii, a później za filmy "
Pani Parkington" i "
Dolina decyzji".
Przez całe lata 40. była stale szufladkowana do postaci, które nie pozwalały na dużą kreatywność. MGM wiedziało, że role, w których obsadzi Greer, okażą się sukcesem, jednak to nie sprawiało, że aktorka czuła się z tym lepiej - pozostała z wytwórnią do 1954 roku. W 1945 wystąpiła w filmie "
Przygoda", który okazał się klapą. Kolejny obraz, "
Desire Me" też nie okazał się sukcesem. Ta fala niepowodzeń zakończyła się w 1949 filmem "
The Forsyte Woman". W następnym roku zagrała w kontynuacji "
Pani Miniver", ale niestety obraz nie został przyjęty zbyt dobrze. W tym samym czasie występowała w mało znaczących produkcjach. W 1960 zagrała w "
Sunrise at Campobello". Za tę rolę otrzymała swą ostatnią nominację do Oscara. Jej ostatnimi filmami były "
Śpiewająca zakonnica" z 1966 roku i "
The Happiest Millionaire" z 1967.
Po kilku telewizyjnych produkcjach Greer udała się do Nowego Meksyku na ranczo. Tam zamieszkała ze swoim mężem. Od 1980 roku miała chroniczne problemy z sercem. To one stały się przyczyną jej śmierci. Odeszła w wieku 91 lat.